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Nature Chemistry報道我校大灣區環境研究院-二維蜂窩網格超分子結構的構建及異構體識別

來源:     作者:    編輯:chen    發布時間:2020-04-14 21:06    點擊數: Views

    

近期,廣州大學 大灣區環境研究院 王平山教授團隊聯合美國南佛羅里達大學、美國Argonne國家實驗室等在構建超大二維網格狀分子結構方面取得了重大突破性進展。該工作通過模仿蛋白質折疊與自組裝的配位作用構建了二維六邊形蜂窩網格狀且尺寸達到約20納米的金屬有機超分子,并以全文的形式發表在國際化學類頂級期刊:自然-化學(Nature Chemistry),題目為:Intra- and intermolecular self-assembly of a 20-nm-wide supramolecular hexagonal grid(文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41557-020-0454-z)。廣州大學為第一通訊單位,大灣區環境研究院青年教師張哲為論文第一作者。

   

圖1. 第一代(左)和第二代(右)蜂窩網格結構超分子

自組裝是一種由基本結構單元基于非共價作用自發形成有序結構的過程。該現象在自然界中普遍存在,如蛋白質,核酸等。在諸多非共價作用中,配位鍵由于其良好的方向性和可逆性尤其受到超分子化學家們的青睞。在過去的幾十年里,配位作用導向的超分子自組裝在構建二維,三維結構及超分子聚合物方面取得了舉世矚目的進展。然而,受限于合成與表征,構建超大(10-100 nm)并具有特定形狀和尺寸的分立二維結構依然充滿挑戰。

   

圖2. Ag(111)表面折疊和自組裝結構的STM成像及網格結構超分子異構體的掃描隧道譜學(STS)表征

運用電噴霧電離-離子淌度質譜(ESI-MS)確定了該網格狀超分子的分子量達67,000 Da以及異構體的化學組成。基于溶液態或氣態的超分子結構及異構體表征具有重要的意義,通過與美國阿貢國家實驗室合作,利用超高真空低溫掃描隧道顯微鏡(UHV-LT-STM)詮釋了“折疊”與自組裝的過程。進一步運用掃描隧道譜學(STS)在亞分子水平對外圍的金屬結點進行了區分,確定了不同金屬有機三聯吡啶配體中釕和鐵的能帶間隙分別為2.8 eV和2.5 eV,從而成功確定了每個金屬原子的位置。

該工作首次實現了20納米尺寸二維分立金屬有機超分子結構的構建,并運用超高真空低溫掃描隧道顯微鏡成功觀察到分子結構。此外,該工作通過凝聚態下局域態密度的測量實現了亞分子級別的異構體表征,為單分子器件及單分子存儲方面的研究提供了可能。



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